重金属污染淤泥一维大变形电渗固结–离子迁移耦合模型

周亚东; 翟鑫东; 杨文庆

doi:10.11779/CJGE202210008

重金属污染淤泥一维大变形电渗固结–离子迁移耦合模型 English Version

周亚东^{1, 2,},
翟鑫东¹,
杨文庆¹

1.
天津城建大学天津市软土特性与工程环境重点实验室, 天津 300384
2.
同济大学土木工程学院, 上海 200092

基金项目:

国家自然科学基金项目 51608351

天津市自然科学基金项目 18JCYBJC22600

天津市科技计划项目 21YDTPJC00030

天津市研究生科研创新项目 2020YJSS082

详细信息

作者简介:
周亚东(1985—)，男，博士，副教授，主要从事软土地基处理、环境岩土等方面的研究工作。E-mail: zyd476300@126.com

中图分类号: TU431
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出版历程
- 收稿日期: 2021-10-07
- 网络出版日期: 2022-12-11
- 刊出日期: 2022-09-30

One-dimensional coupled model for large-deformation electroosmotic consolidation and heavy metal ion migration of silt

1.
Key Laboratory of Soft Soils and Engineering Environment of Tianjin Province, Tianjin Chengjian University, Tianjin 300384, China
2.
College of Civil Engineering, Tongji University, Shanghai 200092, China

摘要

摘要: 电动处理技术在淤泥高效脱水和重金属污染物同步去除方面潜力巨大。基于分段线性差分法，将电渗固结和溶质迁移理论相结合，建立了一维大变形电渗固结-重金属离子迁移耦合模型ECT1。该模型可以模拟电场、渗流场和化学场的耦合作用，可以考虑电动处理过程中土性参数的非线性变化，以及吸附/解吸、中和/电离、沉淀/溶解等多种化学反应。分别采用Alshawabkeh污染土电动修复试验及数值模拟、高含水率重金属污染土电动处理试验，验证分析了ECT1模型的可靠性。通过算例分析，进一步阐述了高含水率污染淤泥电动处理过程中重金属迁移与电渗固结的耦合机理。
- 电渗固结 /
- 离子迁移 /
- 重金属 /
- 淤泥 /
- 电动处理
Abstract: Dewatering and metal removal of silt can be obtained by applying electrokinetics. A coupled model for one-dimensional electroosmosis consolidation and ion migration, called ECT1, is proposed. It employs the piecewise linear finite difference method to simulate the ion migration and large-strain consolidation of soils under the coupling action of electric field, seepage field and chemical field, and to account for the nonlinear variation of physical and electro-chemical properties of soils, such as adsorption/desorption, neutralization/ionization, and precipitation/dissolution. The model is verified by Alshawabkeh's electrokinetic remediation experimental results for contaminated soil, numerical solutions and treatment tests on high-moisture content heavy metal-contaminated soil electrokinetic. The proposed model is applied to example studies to elucidate the coupling mechanism of heavy metal migration and consolidation in the electrokinetic treatment of high-moisture content contaminated silt.
- electroosmotic consolidation /
- ion migration /
- heavy metal /
- silt /
- electrokinetic treatment

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0. 引言

随着中国工业化、城镇化发展进程的加快，港口航道泥沙淤积、河湖库底泥淤积现象严重^[1]。淤积底泥大大降低了港口航道通航和调蓄洪水的能力，造成河湖库水质污染、水体恶化，对河道及周边环境造成污染^[2]。为保证良好的水质及便利的通航条件，中国每年都清淤出数10亿m³以上的疏浚淤泥^[3]。疏浚出的淤泥主要为细颗粒黏土，具有含水率高、不排水强度低、渗透性小等性质，难以在工程上直接利用，一般需要设置淤泥堆场^[4]。由于高含水率和高黏粒含量，泥浆在堆场内天然自重落淤固结缓慢，导致长期占用大量土地资源，还易造成周边环境受到污染^[5]。

为了加快土颗粒与水的分离，通过加入絮凝剂使土颗粒凝聚快速沉降^[6]。章荣军等^[7]开展室内絮凝-堆载预压试验，结果表明加入絮凝剂能够增大预压后淤泥的结构屈服应力。无机絮凝剂由于成本低，絮凝效果较好，已广泛应用于淤泥脱水处理中。袁国辉等^[8]采用无机絮凝剂CaCl₂优化传统电渗法，提高了淤泥后期的排水效率。刘飞禹等^[9]利用无机絮凝剂FeCl₃和Al₂(SO₄)₃对电渗法处理河道疏浚淤泥进行预处理，明显改善电渗排水效果。上述研究大多集中在絮凝剂对疏浚淤泥沉降性能及对后续脱水工艺影响的研究，针对絮凝脱水后的水质与淤泥沉降性能之间的关联少有涉及，上覆水水质也是衡量絮凝药剂脱水性能的一项重要指标。在实际工程中，上覆水水质达到一定的排放标准才可以进行排放。

鉴于此，本文选取5种典型的无机絮凝剂对疏浚淤泥进行调理，开展一系列量筒试验，探讨絮凝剂种类及掺量对淤泥沉积特性及出水水质的影响，并初步确定最优絮凝剂及其最优掺量。通对过自重沉积固结稳定后沉降量、沉降速率、沉积稳定时间及上覆水浊度值进行分析，筛选出高效脱水且保证尾水排放达标的絮凝剂，以期为吹填淤泥快速落淤过程中的药剂选择和余水处理提供借鉴参考。

1. 试验材料与方案

1.1 试验材料

本文所用的疏浚淤泥取自西太湖宜兴周铁堆场，经网筛去除较大砾石和垃圾。通过一系列室内试验，测得淤泥的主要物理性质见表 1，粒径分布曲线见图 1。根据细粒土的分类标准，该淤泥属于高液限黏土（CH）。试验初步选用无机絮凝剂CaCl₂、Ca(OH)2，PAC（聚合氯化铝），PAS（聚合硫酸铝），PAFSI（聚合硅酸铝铁）。

表 1 淤泥的基本物理性质

Table 1. Basic physical properties of dredged materials

含水率/%	液限/%	塑限/%	塑性指数	黏粒含量^①/%	相对质量密度	有机质含量^②/%
100.4	55.9	20.6	35.3	28.00	2.72	0.75
注：①粒径小于5 μm；②重铬酸钾容量法。

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图 1 颗粒粒径分布曲线

Figure 1. Grain-size distribution curve

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1.2 试验方案

试验前先将现场取回的淤泥过筛去除淤泥中较大的石子和其它杂质，配制成含水率为220%（4倍液限）的试验淤泥。采用下式计算出原状淤泥中需要添加蒸馏水的质量 ${m_{\text{w}}}$ ：

${m_{\text{w}}} = \frac{{{w_1} - {w_0}}}{{1 + {w_0}}}{m_1} 。$

(1)

式中： ${w_0}$ 为原状淤泥含水率； ${w_1}$ 为试验淤泥初始含水率； ${m_1}$ 为原状淤泥的质量。加水混合后淤泥放在六连搅拌器上持续搅拌直至均匀。

为初步明确絮凝剂对高含水率疏浚淤泥自重沉积特性的影响，5种絮凝剂统一配制成100 mL目标浓度为1%的絮凝剂溶液。试验选用规格为500 mL的玻璃量筒。取400 mL的混合液倒入量筒，倒入过程中用玻璃棒进行引流，结束后用保鲜膜密闭封顶，以防水分散失。待泥水分离界面高度不再有明显变化时停止观察，记录不同时刻泥水分界面高度变化的相关试验数据，试验结束后检测余水浊度值。

根据前期沉降试验结果，得出CaCl₂，PAS在沉积稳定时沉降量相对较大，分别降至187，198 mL。根据试验结果，初步筛选出CaCl₂、PAS为最优絮凝剂，改变其掺量，具体试验方案见表 2。

表 2 量筒沉积试验方案

Table 2. Schemes of measuring cylinder sedimentation tests

加药种类	絮凝剂掺量/%
CaCl₂	0，0.5，0.8，0.9，1.0，1.2
PAS	0，0.1，0.2，0.5，0.7，1.0

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2. 试验结果与分析

2.1 泥面沉降曲线

图 2为5种絮凝剂在目标浓度下泥水分离界面随时间变化的沉降曲线。在絮凝前期，PAFSI和PAC展现出良好的脱水性能，促使淤泥沉降效果较明显。直至72 h后，添加CaCl₂和PAS的泥浆混合液沉降效果较好，最终沉降量较低。添加Ca(OH)₂的泥浆混合液在前期絮凝沉降效果较好，在72 h后沉降基本不发生变化。根据初步沉降试验结果，以下试验选定最优絮凝剂为CaCl₂和PAS，改变其掺量。

图 2 泥水分离界面沉降曲线

Figure 2. Settlement curves of sludge-water separation interface

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图 3为不同CaCl₂掺量下泥水分界面随时间变化的沉降曲线。当CaCl₂掺量为0.8%时，泥面沉降体积值达到最低，显著改善了疏浚淤泥的脱水性能。最终淤泥沉降体积值随CaCl₂掺量的增加，呈先降低再上升的变化趋势。这是由于Ca²⁺通过离子交换和电中和作用，压缩黏土颗粒表面双电层厚度，使得颗粒间斥力降低，颗粒更易聚集沉降。随着CaCl₂掺量的增加，黏土颗粒表面的负电荷全部中和，此时絮凝效果达到最佳。随着掺量进一步增加，黏土颗粒表面带正电荷，颗粒间的斥力增大，絮凝效果开始减弱。

图 3 不同CaCl₂掺量下泥水分离界面沉降曲线

Figure 3. Settlement curves of sludge-water separation interface under different CaCl₂ dosages

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图 4为不同PAS掺量下泥水分离界面沉降曲线。可以看出，当PAS掺量在0.2%时，泥面沉降量最低。随着PAS掺量的增加，土颗粒相互碰撞次数增多，发生吸附架桥，凝聚沉降作用。当PAS掺量达到一定时，颗粒间的排斥能为零，絮凝效果最好，最终沉降量较大。当PAS掺量的进一步增大时，水中存在较多聚合铝离子带正电，完全附着在黏土颗粒表面使得其带上正电荷，颗粒之间的斥力增加，絮凝效果开始减弱。

图 4 不同PAS掺量下泥水分离界面沉降曲线

Figure 4. Settlement curves of sludge-water separation interface under different PAS dosages

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2.2 泥水分界面沉降速率

泥面沉降速率按照下式进行计算：

$v = \frac{{{S_{i + 1}} - {S_i}}}{{{t_{i + 1}} - {t_i}}} 。$

(2)

式中： ${S_{i + 1}}$ ， ${S_i}$ 分别为 ${t_{i + 1}}$ ， ${t_i}$ 时刻泥水分离界面沉降量。

对不同CaCl₂，PAS掺量下淤泥沉降速率进行计算，结果如图 5所示。在不同絮凝剂掺量条件下，沉积速率的变化大致分为3个阶段。①第一阶段在泥水分界面刚出现时沉降速率较大，曲线呈快速下降趋势，淤泥沉降速率较大。②第二阶段细小的土颗粒絮凝成团胶结成大的聚体，絮凝团之间相互阻碍开始沉降，沉降速率快速降低直至一个稳定区间范围内。③第三阶段沉降速率变化极为平缓，随着时间的推移，淤泥自重沉降固结趋于稳定时，沉降速率趋近于零。由于在水下受到浮力作用，固结变形仍在缓慢进行。

图 5 不同絮凝剂掺量下泥浆沉降速率曲线

Figure 5. Curves of settlement rate of sludge under different flocculant dosages

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2.3 沉降稳定时间T_c

疏浚淤泥在沉降过程中，泥水分离界面沉降速率不是固定的。参考Imai对泥浆自重沉降稳定时间T_c的定义^[10]，根据沉降过程中泥水分离界面随时间在半对数坐标系下的沉降变化曲线，计算不同絮凝剂掺量下泥浆自重沉降稳定时间T_c。泥浆沉降稳定时间确定方法示意图如图 6所示，具体结果见表 3。

图 6 泥浆沉降稳定时间确定方法示意图

Figure 6. Schematic diagram of method for determining stabilization time of settlement of sludge

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表 3 不同絮凝剂掺量下淤泥自重沉积稳定时间

Table 3. Stabilization time of self-weight sedimentation of sludge under different flocculant dosages

絮凝剂	CaCl₂/PAS
掺量/%	0	0.5/0.1	0.8/0.2	0.9/0.5	1.0/0.7	1.2/1.0
T_c/d	3.39	2.63/2.65	2.54/2.58	2.58/2.60	2.77/2.61	2.80/2.63

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在添加0.8%CaCl₂和0.2%PAS掺量下，混合液泥浆能较快地达到自重沉积稳定状态，沉降稳定时间较短，分别为2.54，2.6 d。

2.4 出水水质

对加入5种典型无机絮凝剂的混合泥浆液7 d沉降稳定后余水浊度值进行检测，结果如图 7所示。可以发现加入絮凝剂可大大降低余水的浊度值。CaCl₂，PAS的去浊效果相对较优，且能够降低淤泥pH值。

图 7 上覆水水质特性

Figure 7. Characteristics of overlying water quality

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在初步选定最优絮凝剂CaCl₂，PAS的基础上，对不同掺量下混合泥浆自重沉降稳定后上覆水的浊度值进行测定。

结合图 8可发现，絮凝剂PAS在掺量为0.2%时，去浊率较高；絮凝剂CaCl₂掺量为0.8%时可达到相同的去浊效果。达到相同的去浊效果时，PAS掺量较少。当CaCl₂的掺量为0.8%时，去除率达到83.18%。当PAS的掺量为0.2%时，浊度去除率达到84%。这可能是由于PAS具有较大的比表面积，水解后产生较多的带正电粒子，能够与淤泥颗粒表面带负电粒子充分接触发生电性中和，使得颗粒失去稳定状态进而沉降下沉。

图 8 不同絮凝剂掺量下去浊率

Figure 8. Turbidities under different flocculant dosages

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3. 结论

（1）通过5种典型无机絮凝剂的絮凝沉降试验，添加无机絮凝剂可大大加快高含水率疏浚淤泥的沉降速率，最终沉降量较低且余水相对清澈。对5种絮凝剂在目标浓度下泥浆自重沉积稳定后的沉降量进行观察，PAFSI，PAC和Ca(OH)₂前期絮凝较快，CaCl₂，PAS后期沉降较快，最终泥水分离界面沉降值较低。

（2）CaCl₂，PAS表现出良好的脱水性能，CaCl₂主要通过离子交换作用和电性中和发挥絮凝作用；PAS主要通过中和土颗粒表面负电荷发挥絮凝作用。CaCl₂，PAS的最优掺量为0.8%，0.2%。在最优掺量下，浊度去除率分别为83.2%，84.5%，沉降稳定时间缩短至2.54，2.57 d。

图 1 几何模型示意图

Figure 1. Schematic diagram of model geometry

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图 2 土体pH分布

Figure 2. Distribution of pH value of soils

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图 3 土体总铅含量分布

Figure 3. Distribution of total lead in soils

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图 4 试验装置示意图

Figure 4. Schematic diagram of test device

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图 5 淤泥排水量随时间变化

Figure 5. Change of discharge of soils with time

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图 6 归一化Pb含量分布

Figure 6. Distribution of normalized total lead in sludge

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图 7 平均固结度和平均沉降量随时间的变化

Figure 7. Change of average degree of consolidation and average settlement with time

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图 8 土体局部铅平均残余率随时间的变化

Figure 8. Change of local average residual rate of lead in soils with time

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图 9 土体pH值与归一化总Pb含量的时空分布

Figure 9. Distribution of pH value and normalized total lead of soils

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图 10 土体平均沉降随时间的变化

Figure 10. Change of average settlement of soils with time

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不同 ${u}_{{\text{Pb}}^{2+}，0}^{*}\text{/}{k}_{\text{e0}}$ 条件下土体pH值的时空分布

Distribution of pH value of soils under different ${u}_{{\text{Pb}}^{2+},0}^{*}\text{/}{k}_{\text{e0}}$

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不同 ${u}_{{\text{Pb}}^{2+}，0}^{*}\text{/}{k}_{\text{e0}}$ 下归一化总Pb含量的时空分布

Distribution of normalized total lead under different ${u}_{{\text{Pb}}^{2+},0}^{*}\text{/}{k}_{\text{e0}}$

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图 13 不同压缩指数下归一化总Pb含量分布

Figure 13. Distribution of normalized total lead under different compression indices

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图 14 不同初始pH值下归一化总Pb含量时空分布

Figure 14. Distribution of normalized total lead under different initial pH values

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表 1 ECT1排水边界条件

Table 1 Drainage boundary conditions of ECT1

条件	阳极	阴极
不透水	$i_{{\text{e,b}}}^t = i_{{\text{h,b}}}^t = 0$	$i_{{\text{e,1}}}^t = i_{{\text{h,1}}}^t = 0$
透水	$\begin{gathered} i_{e,b}^t = \frac{{2(V_{\text{m}}^t - V_{{R_j}}^t)}}{{{l_0}}} \hfill \\ i_{{\text{h,b}}}^t = \frac{{2({h_{{\text{w2}}}} - h_{t,{R_j}}^t)}}{{{l_0}}} \hfill \\ \end{gathered}$	$\begin{gathered} i_{{\text{e,1}}}^t = \frac{{2V_1^t}}{{{l_0}}} \hfill \\ i_{{\text{h,1}}}^t = \frac{{2(h_{t,1}^t - {h_{{\text{w1}}}})}}{{{l_0}}} \hfill \\ \end{gathered}$
注： $i_{{\text{e,b}}}^t$ 和 $i_{{\text{h,b}}}^t$ 为阳极边界处的电势梯度和水力梯度， $i_{{\text{e,1}}}^t$ 和 $i_{{\text{h,1}}}^t$ 为阴极边界的电势梯度和水力梯度。

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表 2 ECT1离子通量边界条件

Table 2 Species flux boundary conditions of ECT1

离子	阳极	阴极
Me^m+	$J_{{\text{M}}{{\text{e}}^{{\text{m + }}}},{\text{b}}}^t = c_{{\text{M}}{{\text{e}}^{{\text{m + }}}}{\text{,b}}}^tJ_{{\text{w,b}}}^t$	$J_{{\text{M}}{{\text{e}}^{{\text{m + }}}},1}^t = c_{{\text{M}}{{\text{e}}^{{\text{m + }}}},1}^tJ_{{\text{w,1}}}^t$
H⁺	$J_{{{\text{H}}^ + },{\text{b}}}^t = c_{{{\text{H}}^ + },{\text{b}}}^tJ_{{\text{w,b}}}^t + \frac{{R_{{{\text{H}}^ + }}^t}}{{H_{{R_j}}^t}}$	$J_{{{\text{H}}^{\text{ + }}},1}^t = c_{{{\text{H}}^{\text{ + }}},1}^tJ_{w,1}^t$
OH^-	$J_{{\text{O}}{{\text{H}}^ - },{\text{b}}}^t = c_{{\text{O}}{{\text{H}}^ - }{\text{,b}}}^{\text{t}}J_{{\text{w,b}}}^t$	$J_{{\text{O}}{{\text{H}}^ - },1}^t = c_{{\text{O}}{{\text{H}}^ - },1}^tJ_{{\text{w,1}}}^t - \frac{{R_{{\text{O}}{{\text{H}}^ - }}^t}}{{H_1^t}}$
注：下标b代表阳极边界，下标1代表阴极边界。以阳极边界为例， $J_{{\text{M}}{{\text{e}}^{{\text{m + }}}},{\text{b}}}^t$ 和 $c_{{\text{M}}{{\text{e}}^{{\text{m + }}}},{\text{b}}}^t$ 分别为重金属离子Me^m+在阳极边界（阳极电解室）处的通量和浓度，当阳极边界封闭或无该离子补充时， $J_{{\text{M}}{{\text{e}}^{{\text{m + }}}}{\text{,b}}}^t = 0$ 。

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表 3 数值模拟输入参数^[15]

Table 3 Input parameters of numerical simulation

参数	取值
水力渗透系数k_h/(m·s^-1)	6.79×10^-10
电渗系数k_{e, 0}/(m²·s^-1·V^-1)	1×10^-9
压缩系数a_v/(MPa^-1)	2.27×10^-2
初始孔隙比e₀	1.27
干重度 ${\gamma _{\text{d}}}$ /(kg·m^-3)	1800
恒定电流密度I/(A·m^-2)	1.33
模型几何边长L/m	0.7
初始铅浓度 ${c_{{\text{Pb,}}0}}$ /(mg·kg^-1)	5320
初始酸碱性pH₀	4
土样阳离子交换能力CEC/(mEq·100g^-1)	1.06
土样曲折系数 $\tau$	0.44

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表 4 扩散系数与离子迁移率

Table 4 Diffusion coefficient and ion mobility of species

物质种类	扩散系数 ${D_i}$ /(m²·s^-1)	离子电迁移率 ${u_i}$ /(m²·s^-1·V^-1)
${\text{P}}{{\text{b}}^{{\text{2 + }}}}$	9.45×10^-10	7.36×10^-8
${{\text{H}}^{\text{ + }}}$	93.1×10^-10	36.25×10^-8
${\text{O}}{{\text{H}}^ - }$	52.7×10^-10	20.58×10^-8
${\text{NO}}_3^ -$	19.0×10^-10	7.44×10^-8

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表 5 基本物化参数

Table 5 Basic physical and chemical parameters of kaolin sample

物化参数	取值
初始含水率	79.2%
相对密度 ${G_{\text{s}}}$	2.65
初始孔隙比e₀	2.1
初始水力渗透系数 ${k_{{\text{h,0}}}}$ /(m·s^-1)	2.1×10^-9
水力渗透指数 ${C_{\text{k}}}$	0.9
初始电渗系数 ${k_{{\text{e,0}}}}$ /(m²·sV^-1)	5.8×10^-9
初始酸碱性pH	8.32
压缩指数 ${C_{\text{c}}}$	0.4
初始铅浓度 ${c_{{\text{Pb,}}0}}$ /(g·kg^-1)	1
阳离子交换能力CEC/(mEq·100g^-1)	2.07
曲折系数 $\tau$	0.45

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表 6 算例输入参数

Table 6 Input parameters of example

参数	取值
初始水力渗透系数 ${k_{{\text{h,0}}}}$ /(m·s^-1)	2.08×10^-9
水力渗透指数 ${C_{\text{k}}}$	0.99
初始电渗系数 ${k_{{\text{e,0}}}}$ /(m²·sV^-1)	2.35×10^-9
压缩指数 ${C_{\text{c}}}$	0.5
初始孔隙比e₀	1.9
初始孔隙率n₀	0.66
初始相对密度 ${G_{\text{s}}}$	2.62
阳极和阴极间电势差 ${V_{\text{m}}}$ /V	30
模型几何边长L×W×H(m×m×m)	1×1×1
初始铅浓度 ${c_{{\text{Pb,}}0}}$ /(g·kg^-1)	1.9
初始酸碱性pH	6.6
阳离子交换能力CEC/(mEq·100g^-1)	1.7
曲折系数 $\tau$	0.4
集总系数 $\varepsilon$	0.19

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参考文献(24)

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0. 引言
1. 试验材料与方案
1.1 试验材料
1.2 试验方案
2. 试验结果与分析
2.1 泥面沉降曲线
2.2 泥水分界面沉降速率
2.3 沉降稳定时间Tc
2.4 出水水质
3. 结论

重金属污染淤泥一维大变形电渗固结–离子迁移耦合模型 English Version

作者简介: 周亚东(1985—)，男，博士，副教授，主要从事软土地基处理、环境岩土等方面的研究工作。E-mail: zyd476300@126.com

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