高岭土中铅污染物的电动迁移及去除

刘志涛; 庄艳峰

doi:10.11779/CJGE202007020

高岭土中铅污染物的电动迁移及去除 English Version

刘志涛,
庄艳峰^,

武汉大学土木建筑工程学院,湖北　武汉　430072

基金项目:

国家自然科学基金项目 41472039

国家自然科学基金项目 51109168

详细信息

作者简介:
刘志涛(1994—),男,硕士研究生,主要从事电渗和污染土修复方面的研究工作。E-mail：zhitao-liu@whu.edu.cn

通讯作者:
庄艳峰, E-mail：zhuang@tsinghua.edu.cn

中图分类号: TU443
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出版历程
- 收稿日期: 2019-09-25
- 网络出版日期: 2022-12-05
- 刊出日期: 2020-06-30

Electrokinetic migration and removal of lead pollutants in kaolin

LIU Zhi-tao,
ZHUANG Yan-feng^,

School of Civil Engineering, Wuhan University, Wuhan 430072, China

摘要

摘要: 以人工配制的铅污染高岭土为研究对象,引入新型电动土工合成材料电极,研究铅污染土的电动修复机理。采用两种不同的电动修复手段,通过分析电动修复过程中的电流、土体pH以及铅元素的存在形态,研究不同添加剂对铅污染土去除效率的影响及两种修复手段的差异性。结果表明：电动修复换水试验电流后期存在明显下降阶段,而循环试验电流后期没有下降,而是小幅波动；针对铅污染物修复而言,醋酸类添加剂比柠檬酸类添加剂更有利于铅的去除；柠檬酸与铅离子易生成难电离物质不利于铅的迁移,乙二胺四乙酸二钠能与绝大多数铅离子络合形成络合离子；通过蠕动泵循环阴、阳极电解液可以较好地控制电解水产生的氢离子和氢氧根,避免其对土体pH及重金属形态产生明显影响；修复试验中离子扩散和电解液循环引起的冲刷作用迁移出的重金属较少,占比小于10%,进一步说明电动法去除土体重金属污染物的有效性。
- 电动修复 /
- 铅污染高岭土 /
- 添加剂 /
- 循环电解液 /
- 电动土工合成材料（EKG）
Abstract: The artificially prepared lead-contaminated kaolin is used as the research object with a new type of electrokinetic geosynthetics (EKG) as electrode to study the mechanism of electrokinetic remediation of lead-contaminated kaolin. Two different electrokinetic remediation methods are used. The effects of different additives on the removal efficiency of heavy metals in contaminated soil and the differences of the two repair methods are studied by analyzing the current, soil pH and the existing forms of lead elements. The results show that the later stage of current variation for the renewal electrolyte method of electrokinetic remediation tests has a significant decline pattern, while that for the electrolyte cycle method has a slightly fluctuating pattern instead. For the remediation of lead-contaminated soil, the additive of the acetic is more effective to the removal of lead than that of the citric. Citric acid and lead ions are easy to form substances that are difficult to ionize, which is poor for lead migration. The ethylenediaminetetraacetic acid disodium can complex with most lead ions to form complex ions. The hydrogen ion and hydroxide radical produced by electrolytic water can be well controlled by circulating cathode and anode electrolyte with peristaltic pump, so as to reduce their impact on the soil pH and heavy metal speciation. In the tests, the removal of heavy metals by ion diffusion and scouring caused by the electrolyte circulation is less than 10%. This further illustrates the effectiveness of the electrokinetic method in removing heavy metal contaminants from soil.
- electrokinetic remediation /
- lead-contaminated kaolin /
- additive /
- circulating cathode and anode electrolyte /
- electrokinetic geosynthetics

HTML全文

如果从1925年Terzaghi发表《土力学》开始算起，土力学的发展已近百年了，但今天应用于指导土工工程设计的方法仍然还是一种半理论半经验的方法。以最基本的地基沉降计算为例，目前比较权威的《建筑地基基础设计规范》提供的地基沉降计算公式^[1]，是采用一个变化范围较大的经验系数（0.2~1.4）对理论计算值进行修正而得到的，说明目前还是较难准确计算地基的沉降。同样，对地基的允许承载力的合理确定也还是没有很科学解决的，例如规范采用允许地基塑性区深度为基础宽度的1/4作为允许承载力或地基承载力特征值，即P_1/4，也是一种半理论半经验的结果。即使采用认为最可靠的现场载荷板试验，由于与实际基础的尺寸不同，用载荷板试验确定的承载力特征值也是半理论半经验的。

在当今现代科技日新月异的情况下，土力学该如何发展，土力学理论工程应用的瓶颈在哪里，值得回顾和思考。

笔者认为：从土的变形特性的角度，土力学的发展可以分为四个阶段。

第一阶段：e–p曲线

有效应力原理是土力学的基石，主要是研究饱和土中土骨架与土中水的应力转换，认为控制土体强度的主要是土骨架的有效应力，而对于土的沉降，也认为主要是土中水的排出引起的压缩固结沉降，因而把地基的沉降主要看作一维压缩沉降，从而研究孔隙比e与压力p的关系，通过一维压缩试验确定e–p曲线，主要是用于计算土的压缩沉降，这个观点一直影响和沿用至今，如规范中的沉降计算主要还是用一维压缩试验的e–p曲线计算沉降，然后通过经验系数修正计算值。

第二阶段：e–p–q曲面

单向压缩试验时得到的e–p曲线是土体越压缩越密的，土不会发生破坏，实际上土体在荷载的作用下，随着荷载的增大，最后会达到破坏状态，一维压缩试验不能全面反映土的实际受力变形状态。剑桥学派通过土的三轴试验，建立了e–p–q曲面，考虑了剪应力对孔隙比的影响和土的破坏过程，更全面地认识土的孔隙比e与应力状态的关系，得到所谓的Roscoe面，并发现土体破坏时孔隙比与p–q的关系，即临界状态线，可以更全面地认识孔隙比e与应力状态的关系，并提出建立了临界状态的土力学理论和最早的土体本构模型——剑桥弹塑性模型，使土力学进入到更好描述土的强度与变形性状的本构模型研究为主的现代土力学阶段。

第三阶段：土的压硬性和剪软性

临界状态理论虽然建立了e–p–q的三维空间面，但还是关注土的压缩变形e，而真正影响土的强度和变形的应该是剪切变形，而不是孔隙比变化引起的沉降变形。在临界状态理论基础上建立的剑桥模型在表述剪切变形时，通过能量函数的假设获得剪切塑性变形与塑性体积变形关系，而能量函数并不能直接测定，假设不同的能量函数会得到不同的结果，感觉不够踏实。为此，后来变成研究剪胀方程，即研究剪应变与体应变的关系方程。

Duncan-Chang模型^[2]通过常规三轴试验描述了土的压硬性与剪软性，其依据的常规三轴试验曲线如图 1所示，表现为随围压σ₃的增加土变硬，即σ₃越大，相同的剪应力 $q = {\sigma _1} - {\sigma _3}$ 对应的应变越小，即为土的压硬性，而对于同一个σ₃的曲线随着剪应力 $q = {\sigma _1} - {\sigma _3}$ 的增大，应变非线性变大，即土变软，直至破坏。这是最直观地反映土体压硬性和剪软性的结果，是土与金属材料变形特性的最大不同。该模型在假设试验曲线可用双曲线表达基础上，获得了土体切线模量的表达式为

${E_{\text{t}}} = {\left( {1 - {R_{\text{f}}}\frac{{{\sigma _1} - {\sigma _3}}}{{{{({\sigma _1} - {\sigma _3})}_{\text{f}}}}}} \right)^2}K{\left( {\frac{{{\sigma _3}}}{{{p_{\rm{a}}}}}} \right)^n},$

(1)

${({\sigma _1} - {\sigma _3})_{\text{f}}} = \frac{{2c \cdot \cos \varphi + 2{\sigma _3}\sin \varphi }}{{1 - \sin \varphi }}。$

(2)

图 1 土样常规三轴试验曲线

Figure 1. Curves of soils by conventional triaxial test

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如图 1的切线，地基的沉降变形计算用E_t参数，较好地考虑了土体的压硬性和剪软性，直观地反映了土的剪切变形特点。图 1的试验曲线由土样的常规三轴试验得到，结果直观可靠，是土的力学特性认识的一个重要进步。

第四阶段：原位土力学

前面对于土的力学特性的认识都是基于土样室内试验而获得的，或重塑土试验的结果。实践中发现，由于土是一种天然形成的材料，更有一些由岩石风化而成的土，如残积土，具有较强的结构性，土样经取样应力释放之后，结构性遭到破坏，与现场原位土的性质已不同。同样有一定胶结的砂土，取样扰动后结构发生了破坏，室内土样与现场土已发生了变化，如果用扰动过的土样进行试验得到的力学特性指标是不能真实反映现场原位土的力学特性的，用这样的土样所得到的试验指标进行地基沉降变形等的计算误差很大，前面提到的《建筑地基基础设计规范》沉降计算的修正经验系数为0.2~1.4，最小与最大相差7倍，最小经验系数为0.2，就是考虑用室内扰动土样试验得到的变形刚度比现场原位土的变形刚度要小，用于计算所得的沉降偏大，因而要乘以0.2的系数进行修正。但这种经验系数法修正也不是长久之计，改进的方法是采用现场原位试验的测试方法，来测定现场原位土的力学指标，如土的变形模量参数，用于计算，以提高计算的准确性。例如，笔者提出用现场压板试验确定土的初始切线模量E_t0和强度指标c， $\varphi$ 。假设图 2的压板载荷试验曲线可以用双曲线方程（3）来表示^[3-5]，则拟合试验结果可以得到双曲线方程的两个参数a，b，由这两个参数可以得到地基的极限承载力p_u和土的初始切线模量E_t0。

$p = \frac{s}{{a + bs}},$

(3)

$b = \frac{1}{{\, {p_{\text{u}}}}}, a = \frac{1}{{{k_0}}} = \frac{{D(1 - {\nu ^2})\omega }}{{{E_{{\text{t0}}}}}},$

(4)

图 2 现场压板载荷试验曲线

Figure 2. In-site plate load test curves

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式中，D为试验压板的直径，ν为土的泊松比，ω为压板的形状系数。

如式（4）得到地基的极限承载力p_u和土的初始切线模量E_t0，由地基极限承载力p_u可以得到土的强度指标 $c，\varphi$ ，则不同应力水平下土的切线模量方程可表示为

${E_{\text{t}}} = {\left( {1 - {R_{\text{f}}}\frac{{{\sigma _1} - {\sigma _3}}}{{{{({\sigma _1} - {\sigma _3})}_{\text{f}}}}}} \right)^2}{E_{{\text{t0}}}}。$

(5)

而式（3）中土的3个力学参数：E_t0， $c，\varphi$ 就是通过现场原位试验直接得到的，能更好地反映原位土的力学特性。这样，用式（5）的变形参数计算地基的沉降会获得更符合实际的结果。式（5）反映了土的压硬性和剪软性。

图 3所示为利用切线模量方程式（5），采用数值方法计算得到的压板载荷试验的结果，计算曲线与试验曲线比较接近^[5-6]，比利用理想弹塑性模型得到的曲线更接近试验曲线。

图 3 压板载荷试验计算比较

Figure 3. Comparison between calculated results and those of plate load tests

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因此，鉴于土质材料的天然特殊性，为更好掌握天然土的力学特性，应大力发展原位试验技术，并发展与之相关的理论研究^[6-7]，发展基于原位试验的土力学理论，即原位土力学，使理论更符合实际，应是更好解决土工工程的途径。这应该是土力学发展的第四个阶段，也是更值得期待的阶段，可以更有效地提高土力学计算的准确性，提高工程设计水平。

图 1 EKG电极板照片

Figure 1. Photo of EKG electrode plate

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图 2 换水试验电动修复装置图

Figure 2. Diagram of updated electrolyte test electric remediation device

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图 3 循环试验电动修复装置图

Figure 3. Electric remediation device of circulating electrolyte test

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图 4 Visual MINTEQ模拟Pb²⁺在0.2 mol/L柠檬酸根和0.2 mol/L醋酸根的不同pH值溶液中形态分布

Figure 4. Distribution of Pb²⁺ in different pH values of 0.2 mol/L citrate and 0.2 mol/L acetate simulated by visual MINTEQ software

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图 5 对照组试验电流随时间变化

Figure 5. Change of test current with time in control group

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图 6 醋酸溶液组中电流随时间变化

Figure 6. Change of current with time in acetic acid solution group

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图 7 Exp-7组试验电流随时间变化

Figure 7. Change of current with time in Exp-7 test

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图 8 Exp-8组试验电流随时间变化

Figure 8. Change of current with time in Exp-8 test

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图 9 土体横截面取样点布置图

Figure 9. Layout of sampling points of soil

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图 10 电动修复换水试验后土壤纵截面的pH分布图

Figure 10. pH profile of vertical soil cross-section of each group after updating electrolyte experiments

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图 11 Exp-8试验后土壤纵截面的pH分布

Figure 11. pH distribution of soil longitudinal section after Exp-8 test

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图 12 电动处理后土壤各截面残留的铅含量

Figure 12. Residual lead content in soil after electric treatment

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图 13 试验Exp-7电动处理后土壤各点位残留铅含量

Figure 13. Residual lead content in soil at various points after Exp-7 test electric treatment

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图 14 试验Exp-8电动处理后土壤各点位残留铅含量

Figure 14. Residual lead content in soil at various points after Exp-8 test electric treatment

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表 1 高岭土初始理化性质

Table 1 Initial physicochemical properties of kaolin

相对密度	含水率/%	塑限/%	液限/%	Pb含量/(mg·kg^-1)	pH值（土壤和水1∶2.5）
2.75	1.12	18.5	31.7	未检出	6.30

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表 2 电动修复换水试验设计

Table 2 Design of updating electrolyte experiments

编号	添加剂种类	阴极控制剂	电压梯度/(V·cm^-1)	通电时间/d
Exp-1	—	—	1	3
Exp-2	柠檬酸	柠檬酸	1	3
Exp-3	柠檬酸、磷酸氢二钠	柠檬酸、磷酸氢二钠	1	3
Exp-4	醋酸、醋酸钠	醋酸、醋酸钠	1	3
Exp-5	醋酸	醋酸	1	3
Exp-6	醋酸、醋酸钠	醋酸、醋酸钠	2	4
注：Exp-2~6均将土壤酸化到pH=3~4；Exp-3、Exp-4、Exp-6加入添加剂的浓度都为0.2 mol/L。

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表 3 电动修复循环试验设计

Table 3 Design of circulating electrolyte experiments

编号	添加剂种类	吸附材料	试验方式	电压梯度/(V·cm^-1)	通电时间/d
Exp-7	醋酸、EDTA-2Na	—	换水	2	4
Exp-8	醋酸、EDTA-2Na	A	循环	2	4
Exp-9	醋酸、醋酸钠、EDTA-2Na	A	循环	2	4
Exp-10	醋酸、醋酸钠、EDTA-2Na	A	循环	0	4
注：A为重金属吸附树脂。

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表 4 Pb²⁺与醋酸、EDTA-2Na共存形式

Table 4 Coexistence forms of Pb²⁺ with acetic acid and EDTA2Na

种类	浓度/(mol·L^-1)	占比/%
PbEDTA^2-	3.8×10^-3	97.46
PbHEDTA^-	9.8×10^-5	2.52
PbH₂EDTA	4.7×10^-7	0.01
其他	—	0.01

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表 5 各部分铅元素含量占迁移出总量的比值

Table 5 Ratios of lead content in each part to total amount of migration

铅迁移出的位置	吸附树脂	阴极电解液	阳极电解液	其他
占比/%	20.20	68.35	5.42	6.08

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