高压实膨润土与孔隙溶液物理作用机制研究进展

廖饶平; 陈永贵; 刘聪; 叶为民; 乌东北; 王琼

doi:10.11779/CJGE20230811

高压实膨润土与孔隙溶液物理作用机制研究进展 English Version

廖饶平^1,,
陈永贵^{1, 2, ,},
刘聪¹,
叶为民^{1, 2},
乌东北³,
王琼^{1, 2}

1.
同济大学土木工程学院地下建筑与工程系, 上海 200092
2.
土木工程防灾减灾全国重点实验室(同济大学), 上海 200092
3.
同济大学化学科学与工程学院, 上海 200092

基金项目:

国家自然科学基金项目 42125701

国家自然科学基金项目 41977232

国家自然科学基金项目 42030714

上海市教委科研创新计划项目 2023ZKZD26

中央高校基本科研业务费

土木工程Ⅰ类高峰学科建设经费 2022-3-ZD-08

详细信息

作者简介:
廖饶平(1993—)，男，博士研究生，主要从事环境地质与非饱和土力学研究。E-mail: lrp_liao@tongji.edu.cn

通讯作者:
陈永贵, E-mail: cyg@tongji.edu.cn

中图分类号: TU413
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出版历程
- 收稿日期: 2023-08-21
- 网络出版日期: 2024-03-24
- 刊出日期: 2024-11-30

Advances in physical interaction mechanism between highly compacted bentonite and pore solution

LIAO Raoping^1,,
CHEN Yonggui^{1, 2, ,},
LIU Cong¹,
YE Weimin^{1, 2},
WU Dongbei³,
WANG Qiong^{1, 2}

1.
Department of Geotechnical Engineering, College of Civil Engineering, Tongji University, Shanghai 200092, China
2.
State Key Laboratory of Disaster Reduction in Civil Engineering, Tongji University, Shanghai 200092, China
3.
School of Chemical Science and Engineering, Tongji University, Shanghai 200092, China

摘要

摘要: 作为高放废物处置库的工程屏障，高压实膨润土在长期服役过程中将受到围岩地下水及其化学成分的渗入作用，膨胀性能不断衰减，最终威胁处置安全。在阐述孔隙溶液对高压实膨润土水化膨胀过程影响规律的基础上，总结了高压实膨润土与孔隙溶液物理作用机制的最新研究成果。结果表明，孔隙溶液对高压实膨润土的物理作用机制包括晶层膨胀、扩散双电层膨胀和吸附作用等3种。其中，孔隙溶液对晶层膨胀的作用与浓度有关，低浓度时表现为促进作用，高浓度时表现为抑制作用，取决于孔隙溶质吸力与临界吸力的差；孔隙溶液对扩散双电层的抑制作用是导致有效孔隙通道扩大、渗透和扩散系数增大的主要原因；pH对膨润土表面活性位点和核素水解的影响是引起吸附特性变化的主要原因，背景离子的竞争吸附作用致使膨润土对核素离子的吸附量显著减少。目前，孔隙溶液作用的参数概化、有效孔隙量化和吸附化学模型的研究仍有不足。因此，进一步优化本构模型中孔隙溶液作用的化学参数，明确不同尺度孔隙的等效量化研究，构建约束条件下压实膨润土多组分竞争吸附模型仍是今后需要深入研究的重点方向。
- 深地质处置库 /
- 高放射性废物 /
- 高压实膨润土 /
- 孔隙溶液 /
- 作用机制 /
- 进展
Abstract: The swelling performance of highly compacted bentonite deteriorates due to infiltrating rock groundwater and chemical components during its long-term operation, ultimately posing a threat to disposal safety. The recent researches on the physical interaction between compacted bentonite and pore solution are reviewed based on the phenomena related to the influences of the pore solution on buffering properties. The results show that the physical mechanism of the pore solution on highly compacted bentonite includes swelling of crystal layer, swelling of diffusion double layers and adsorption effects. The effects of the pore solution on the swelling of crystal layer are related to its concentration, and they are promoted at low concentration and inhibited at high concentration, which depends on the difference between the suction and the critical suction of the poresolution. The inhibition of the pore solution on the swelling of double layers is the main factor for the enlarged pore channels, higher permeability and diffusion coefficients. The pH change and nuclide hydrolysis alter the adsorption characteristics, while the competitive background ion adsorption reduces the nuclide capacity of bentonite. The current shortcomings include parameter generalization for pore solution effects, effective porosity quantification and adsorption models. Therefore, the further optimization of chemical parameters of pore solution in the constitutive model, the clarification of the equivalent quantification of the pores at different scales, and the establishment of a multi-component competitive adsorption model under the constraint of compacted bentonite are still the key directions for the further researches in the future.
- deep geological repository /
- high-level radioactive waste /
- highly compacted bentonite /
- pore solution /
- physical interaction mechanism /
- advance

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0. 引言

自20世纪中期以来，面板堆石坝的建设得到了飞速的发展，无论是设计水平还是筑坝技术都取得了显著的进步。大量高面板堆石坝的建设，充分体现了面板堆石坝在安全性、适用性以及经济性等方面的巨大优势，目前已成为世界高坝建设的3大坝型之一^[1]。高面板堆石坝变形演化特征和变形控制一直是高面板堆石坝设计、建设以及运行过程中重点关注的问题^[2]。在面板堆石坝的发展历程中亦不乏因长期变形导致面板挤压破坏或反复挤压破坏、接缝止水失效等问题，影响大坝正常运行^[3-8]。

混凝土面板堆石坝坝体变形大致可以分为填筑阶段、集中蓄水阶段、稳定运行阶段3个阶段^[9]。从研究现状来看，学者们已普遍认识到稳定运行阶段坝体变形对大坝安全的重要性，并以堆石料蠕变特性为切入点，通过试验研究和计算分析等手段预测大坝的变形^[10-12]，得出绝大多面板堆石坝变形可在竣工后10 a内实现收敛的结论，然而长期变形监测资料表明^[13-20]，大量面板堆石坝在经过多年运行后，坝体的变形仍然持续增加，没有很快收敛，同时堆石体蠕变无论是持续时间上还是量值上都不足以完全反映坝体稳定运行期的变形。其主要原因在于，上述研究均未考虑坝体稳定运行阶段水循环荷载(库水位往复升降产生的低频周期性荷载)对大坝变形的影响，且缺乏水循环荷载对大坝长期变形作用机理正确的认知，导致高面板堆石坝长期运行工作性态无法准确评估。已有研究表明库水位的循环升降作用，会加剧大坝混凝土面板的脱空现象，对面板乃至大坝的安全稳定运行造成不利影响^[21-23]。

鉴于此，本文以具有代表性的水布垭高面板堆石坝为研究对象，通过分析2004年12月—2021年12月近17 a的坝体变形监测资料，并开展低频循环荷载作用下的堆石料变形特性试验，分析大坝变形与水循环荷载的关系，揭示高面板堆石坝稳定运行期的变形演化规律，为改进完善高面板堆石坝长期变形控制方法和措施，保障高面板堆石坝的建设和长期安全运行提供理论参考和技术支撑。

1. 工程概况

水布垭水电站位于清江中游河段湖北省巴东县境内，总库容45.8×10⁴ m³，水电装机总容量为1840 MW。挡水建筑物为面板堆石坝，大坝坝顶高程409 m，正常蓄水位400 m，坝轴线长660 m，最大坝高233 m，为世界已投入运行的最高面板堆石坝^[24-25]。

该工程2002年10月实现截流，大坝从2003年2月开始填筑施工，2006年10月大坝填筑至405 m高程，导流洞下闸蓄水，2007年4月，上游水位达265.45 m，水库开始集中蓄水，2007年9月蓄水至水位389.61 m，之后库水位在355.68~399.51 m呈年周期性变化(其中2008年11月库水位初次达到399.51 m)^[9]，2008年4月大坝填筑至409 m高程。

水布垭面板堆石坝坝体内部共布设了3个监测断面，其中桩号0+212断面为最大坝高监测断面(以下称为最大断面)，共布设了5条测线合计38个测点，用于监测坝体变形，分别位于235，265，300，340，370 m高程，分布如图 1所示。

图 1 0+212断面堆石体内部变形测点布置图

Figure 1. Layout of measuring points for internal deformation of 0+212 section

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2. 坝体的沉降

2.1 坝体的总沉降过程

最大断面300 m高程8个测点(从上游至下游编号为23，24，…，30)总沉降演化曲线如图 2所示。

图 2 最大断面中部(高程300 m)测点沉降演化曲线

Figure 2. Evolution curves of settlement at measuring points in middle of maximum section (elevation: 300 m)

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(1)Ⅰ-1阶段(填筑荷载引起的变形)

2004年12月4日(300 m高程以上坝体开始填筑)—2006年9月14日(坝体填筑完成)，各测点沉降随着填筑施工的进行快速增加，这期间的沉降主要是填筑荷载引起的瞬时变形。

(2)Ⅰ-2阶段(蠕变)

2006年9月14—2006年12月26日，约3.5个月时段内，各测点的沉降持续增长，这期间的沉降主要为填筑荷载施加完成后的蠕变变形。

(3)Ⅱ-1阶段(水荷载引起的变形)

2007年4月18日—2007年9月22日，初期集中蓄水阶段完成，水荷载产生的大坝沉降明显。

(4)Ⅱ-2阶段(蠕变)

2007年9月22日—2008年2月16日，库水位经一定时段波动后下降到373 m，各测点的沉降仍然持续增长。该阶段变形仍然分为两部分：①水荷载引起的瞬时变形；②水荷载完成后的蠕变变形。

(5)Ⅲ-1阶段(后期变形)

2008年2月16日后，即初次蓄水完成后，测点沉降变形逐渐趋缓，之后随水位变动发生周期性波动演化，直到2021年12月21日，测点沉降变形仍有缓慢增加且未完全收敛，此阶段的变形称为稳定运行期的变形，简称后期变形。

坝体总沉降过程研究结果表明，坝体的沉降过程与荷载过程关系清晰，不同位置观测点的沉降过程反映了加载过程和测点位置的关系。各测点的沉降过程均呈现出一个明显规律，在荷载(自重及水压力)作用时及之后的一段时间内坝体沉降持续增长，之后沉降增长速率出现明显骤减。两个时段沉降速率的差异性应该与作用机制有关，前期反映的是荷载作用下堆石体的弹塑性变形和蠕变，但如果把后期长时间的持续变形仅看成是持续蠕变值得商榷。

2.2 坝体的后期沉降过程

为了突出显示后期变形的特征，以2008年2月16日作为起始时间，建立主要测点后期沉降与时间的关系，如图 3所示。由图 3可知：①14 a间堆石坝后期沉降增量明显；②后期沉降与库水位同频波动；③沉降变形逐渐趋于平缓。

图 3 最大断面中部(高程300 m)测点后期沉降实测值演化曲线

Figure 3. Evolution curves of measured values of post settlement at measuring points in middle of maximum section (elevation: 300 m)

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由于2008年年初—2010年年中，对测量基准点进行调整，沉降过程线出现陡增现象，另外，在一些时段，部分测点的沉降出现异常。为了消除测量误差的影响，选择有效监测数据，采用双曲线模型对各测点的后期沉降进行了拟合分析。图 4给出了部分测点后期沉降实测和拟合结果，由图 4可知：①长时段累积的后期沉降与时间关系符合双曲线关系。②图中双曲线可认为是循环荷载下堆石坝累积的不可恢复的永久变形，而在循环荷载作用下，实测的变形曲线围绕这条双曲线上下波动，该部分波动量可认为是水循环荷载引起的堆石坝可恢复的弹性变形。③从变形的波动过程与水循环荷载的相关性，可以认为水循环荷载是引起堆石坝长期变形的重要因素。④当水荷载增加到最大值时，测点后期沉降量持续增加，并未到最大值，而是在水荷载降低一定程度时，后期沉降量持续增加至最大值，然后随着水荷载的继续降低而逐渐降低。这说明水循环荷载引起坝体的后期沉降过程具有明显的滞后现象，且滞后时间约为2~3个月。

图 4 最大断面中部(高程300 m)部分测点后期沉降实测值与拟合值演化曲线

Figure 4. Evolution curves of measured and fitting values of post settlement at partial measuring points in middle of maximum section (elevation: 300 m)

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2.3 坝体的后期沉降年增量

为进一步探讨水循环荷载引起的坝体后期变形的发展趋势，针对最大坝高断面高程300 m测点后期沉降监测成果，采用双曲线拟合方法，预测各测点最终后期沉降量，结果见表 1所示。由表 1可知，截止2021年12月21日，大部分测点水循环荷载引起后期沉降完成率超过80%。同一断面的同一高程测点后期沉降完成率应该基本一致，不同测点的差异一定程度上反映监测成果的质量和拟合过程中数据选择的合理性，表 1成果仍然反映了堆石坝的整体变形趋势。为更好地说明后期沉降发展规律，表 2给出了从2008年2月开始典型测点后期沉降完成率预测值，由表 2可知，30 a后坝体变形基本收敛。

表 1 最大断面中部(高程300 m)测点后期最大沉降预测值

Table 1. Predicted values of maximum post-settlement at measuring points in middle of maximum section (elevation: 300 m)

测点编号	坝体总沉降实测值(到2021年12月21日)/mm	水循环荷载引起坝体后期沉降当前值(到2021年12月21日)/mm	水循环荷载引起坝体最终后期沉降预测值/mm	后期沉降完成率/%
23	1911.2	173	230	75
24	1678.6	167	201	83
25	1916.2	213	261	82
26	2238.0	233	280	83
27	2604.9	209	250	84
28	2621.0	167	213	79
29	2511.3	164	207	81
30	1755.9	156	202	77

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表 2 典型测点24后期沉降完成率预测值

Table 2. Predicted values of post-settlement completion rate at typical measuring point No. 24 in later period

时间/a	后期沉降预测值/mm	后期沉降完成率/%
1	42	21
5	119	59
10	153	76
15	170	85
20	180	90
25	186	93
30	191	95
35	194	97
40	197	98

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图 5为不同测点年后期沉降拟合曲线，图 6为不同测点后期沉降年增量值。由图 6可知，从整体来看，测点后期沉降年增长量呈逐年降低的趋势。2021年，各测点的后期沉降增量整体较小，大部分测点的沉降增量低于3 mm/a。这说明堆石坝后期沉降呈逐渐收敛的趋势。

图 5 最大断面中部(高程300 m)测点年后期沉降拟合曲线

Figure 5. Fitting curves of settlement at measuring points in middle of maximum section (elevation: 300 m)

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图 6 最大断面中部(高程300 m)测点后期沉降年增量值

Figure 6. Annual increment values of post settlement at measuring points in middle of maximum section (elevation: 300 m)

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3. 低频循环荷载作用下的堆石料变形特性

依据堆石坝沉降实测资料，分析认为堆石坝后期沉降主要与水循环荷载相关。依据弹塑性理论，低频重复加缷荷只引起弹性变形，是否会引起残余变形需要进一步探讨。为此，在室内设计了一种试验，研究低频循环荷载作用下的堆石料变形特性。该试验反映堆石坝中一单元体的应力状态，模拟水循环荷载，探讨水循环荷载作用下的变形演化规律。

3.1 试验级配与密度

为使试验成果更符合工程实际，试验料为茅口组灰岩，原始级配采用水布垭堆石料填筑过程中的检测级配统计平均值，按规范^[26]进行级配缩尺后得到本次试验的试验级配，试验级配最大粒径为60 mm，小于5 mm含量为13%。

3.2 试验方案

采用大型三轴仪开展本次试验研究。试验方案见表 3，共开展3组试验，以比较试样密度、应力状态、加缷荷幅值的影响。

表 3 试验方案

Table 3. Test plan

试验编号	试验干密度/ (g·cm^-3)	小主应力变化范围/ MPa
T1	2.07	1.5→1.0→1.5→2.0→1.5
T2	2.11	1.5→1.0→1.5→2.0→1.5
T3	2.07	1.5→1.2→1.5→1.8→1.5

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循环加载应力路径如图 7所示，3组试验的大主应力相同，均保持3.0 MPa保持不变，以模拟上部堆载的自重应力。小主应力进行卸载/加载循环，模拟水位变幅。

图 7 循环荷载加载路径示意图

Figure 7. Schematic diagram of cyclic loading path

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试验过程中，先对试样施加到预定应力状态并稳定，然后保持大主应力不变，进行小主应力的卸载→加载→卸载的循环试验。具体实施中从小主应力变幅平均值开始，先卸载至最小值，然后加载至平均值，再到最大值，最后再卸载至平均值，为1个完整的循环过程，完成1个加卸载循环的时间为24 h。记录试验过程中的轴向变形，并进行多循环次数的试验。

为更准确获得加卸载过程曲线变化，每个加卸载步骤又细分了3级，如表 3中，小主应力从1.5 MPa卸载到1.0 MPa，细分为1.5 MPa→1.3 MPa→1.1 MPa→1.0 MPa。

3.3 试验成果

(1) 累积应变

3组试验的变形规律基本相同，图 8给出了典型的轴向应变与小主应力的变化关系。由图 8可以看出，小主应力的加卸载循环时，试样的轴向应变不是简单的重复，而是随循环次数的增加而不断增加，表明低频加卸载循环不仅引起弹性变形，而且会引起残余变形。

图 8 T2组试验轴向应变与围压关系

Figure 8. Relationship between axial strain and confining pressure in T2 group tests

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以每个循环结束时对应的轴向应变值代表本次循环的累积应变值，图 9给出了累积轴向应变值与循环次数的关系曲线。第1次加卸载循环变形量如同是图 2中的初次蓄水阶段变形，从第2次加卸载循环开始后的变形是周期性水荷载作用下的后期残余变形。由图 9可见，试样密度不同、小主应力变化范围不同的3组试验，得到的累积轴向应变大小不同，但变形随循环次数的增长规律是一致的。累积轴向应变在循环次数较小时增加较快，随循环次数的增加而逐渐减缓。

图 9 累积轴向应变与循环次数的关系

Figure 9. Relationship between cumulative axial strain and number of cycles

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比较图 5，9不难看出，实际堆石坝后期变形及其增长规律与低频循环荷载作用下的堆石料累积变形及其增长规律是一致的，故有理由相信，堆石坝后期变形是水循环荷载作用的结果。

(2) 轴向应变增量

为了描述轴向应变增量与循环次数的变化规律，采用每个循环所对应的应变值之差代表本次循环的应变增量。轴向应变单次循环增量随循环次数的变化规律见图 10所示，由图 10可知，轴向应变增量随着循环次数的增加逐渐减小。

图 10 轴向应变增量与循环次数关系(扣除第1次)

Figure 10. Relationship between axial strain amplitude and number of cycles

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比较图 6，10，两者变形趋势具有相同的规律，表明室内低频循环荷载作用很好地反映出堆石坝后期变形的增长规律。

3.4 变形表达式与参数

对图 10的轴向应变增量与循环次数进行拟合，发现采用幂函数能较好地拟合轴向应变增量与循环次数的关系(图 11)：

。

${\varepsilon _{{\text{1c}}}}{\text{ = }}a \cdot {n^{ - b}} 。$

(1)

图 11 轴向应变增量与循环次数关系拟合

Figure 11. Fitting curves of relationship between axial strain amplitude and number of cycles

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式中： ${\varepsilon _{{\text{1c}}}}$ 为轴向应变增量；n为循环次数；a，b为拟合参数。本次试验T1的a=0.124，b=1.000。

3.5 与蠕变试验成果对比分析

为了研究低频循环荷载作用引起变形与蠕变变形之间的区别与联系，采用T1组的备样条件，开展了试验干密度2.07 g/cm³、围压为1.5 MPa、应力水平为0.35的蠕变试验，成果见图 12，蠕变试验规律与文献[10]的试验规律相同。

图 12 堆石料三轴蠕变时间关系曲线

Figure 12. Relationship curves of triaxial creep-time of rockfill materials

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T1组试验保持大主应力不变，因小主应力的变化，导致应力水平为0.26~0.47，围压1.5 MPa对应的平均应力水平约为0.35。低频循环试验与蠕变试验的干密度、围压、应力水平均相同，成果具有可比性。

由图 12可知，在应力不变条件下，堆石料蠕变初期增量较大，后期增量较小，逐渐接近于水平。与T1组低频循环荷载作用下的变形，应变随时间的增长过程完全不同，与图 5堆石坝后期变形增长规律也不同。进一步证明了堆石坝的后期变形主要是由水循环荷载引起的，其变形机理不同于蠕变。

实测资料和室内试验相互验证，揭示了水循环荷载长期作用会引起坝体不可恢复残余变形的规律，水循环荷载长期作用是堆石体长期变形的重要因素。

长期以来，国内外学者们认为面板堆石坝稳定运行期的变形是由堆石料蠕变引起的，而忽视了库水循环荷载的影响，上述研究成果充分证明了水循环荷载的重要作用，充分揭示出堆石坝后期变形的力学意义，这对于理解堆石坝后期变形的长期性和大小是十分有意义的。

4. 结论

通过对水布垭面板堆石坝典型测点长期实测数据分析和室内低频循环荷载作用试验，研究了堆石坝坝体后期变形规律，得到4点结论。

(1) 水布垭面板坝坝体的变形客观地反映了坝体自重荷载、水荷载、水循环荷载长期作用下的堆石体变形特性。自重荷载和水荷载引起堆石体的瞬时变形和蠕变，堆石体的后期变形主要是水循环荷载长期作用的结果。

(2) 水循环荷载作用下，堆石体的变形表现为两种形式，其一为弹性变形，其二不可恢复永久变形(亦称为残余变形)。弹性变形表现出堆石坝的后期变形与库水位同频波动；不可恢复永久变形实质是堆石体的塑性变形，随每年库水位周期性变动逐年增加，且持续时间较长，年增量随时间逐年降低并趋于稳定。

(3) 室内低频循环荷载作用试验给出的堆石料变形及其增长规律很好地验证了水循环荷载与堆石坝后期变形的相互关系以及后期变形的力学意义。

(4) 水布垭实测资料表明，水循环荷载引起坝体最终最大沉降约280 mm，经14 a运行，水循环荷载引起的后期沉降完成率约80%，30 a后坝体变形基本收敛。

高坝大库往往伴随着库水位的大幅消落，在建的大石峡(消落高差110 m)、拉哇(消落高差30 m)、玉龙喀什(消落高差90 m)等超高面板坝工程均具有这个特点，考虑到水循环荷载对长期变形的影响，建议在建和在研的类似工程，在做好坝体变形控制的同时，需要重视大变幅水循环荷载对大坝长期变形及防渗体安全影响，进一步提升工程的安全度。

图 1 高放废物深地质处置库及多重屏障缓冲示意图

Figure 1. Schematic diagram of deep geological repository and multiple barrier buffer for high-level waste

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图 2 高压实膨润土微观结构组成^[24]

Figure 2. Microstructural composition of highly compacted bentonite^[24]

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图 3 不同吸力下压实膨润土膨胀力时程曲线^[31]

Figure 3. Time-swelling pressure curves with increase of suction^[31]

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图 4 吸力对蒙脱石水化层间距和层叠体厚度的影响^[25-26]

Figure 4. Effects of suction on interlayer distance and laminate thickness of montmorillonite^[25-26]

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图 5 膨润土水化膨胀机制

Figure 5. Hydration swelling mechanism of bentonite

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图 6 溶液作用下膨胀力三阶段演化特征^[30]

Figure 6. Three stages of swelling pressure hydrated with salt solutions^[30]

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图 7 溶液对膨润土最终膨胀力的影响^[35-39]

Figure 7. Effects of ion species and concentration on final swelling pressure of compacted bentonite^[35-39]

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图 8 层叠体颗粒受力平衡示意图

Figure 8. Schematic diagram of stress balance of layered particles

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图 9 离子类型和浓度对膨润土膨胀指数的影响^{[15, 43]}

Figure 9. Effects of ion species and concentration on free swell index of bentonite^{[15, 44]}

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图 10 溶液浓度与渗透吸力的关系^[45]

Figure 10. Relationship between concentration of different solutions and osmotic suction^[45]

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图 11 离子类型对高压实膨润土膨胀力的影响^[16]

Figure 11. Effects of ion species on final swelling pressure of compacted bentonite^[16]

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图 12 离子类型对高压实膨润土膨胀变形的影响^[15]

Figure 12. Effects of ion species on final swelling deformation of compacted bentonite^[15]

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图 13 Stern理论扩散双电层构造^[45]

Figure 13. Diffusion double-layer structure of Stern theory^[45]

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图 14 离子类型及浓度对膨润土饱和渗透系数的影响^[46]

Figure 14. Effects of ion species and concentrations on saturation permeability coefficient of compacted bentonite^[46]

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图 15 离子强度对膨润土中核素离子扩散的影响^[47]

Figure 15. Effects of ionic strength on diffusion of nuclides^[47]

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图 16 蒙脱石表面吸附作用示意图^[49]

Figure 16. Schematic diagram of surface adsorption of montmorillonite^[49]

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图 17 pH对GMZ-Na基膨润土吸附核素的影响^[52-56]

Figure 17. Effects of pH on adsorption of nuclides by GMZ-Na bentonite^[52-56]

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图 18 不同温度中U(Ⅵ)离子形态分布随pH的变化^[49]

Figure 18. Species distribution of U(Ⅵ) ions with pH change under different temperatures^[49]

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图 19 离子强度对GMZ-Na基膨润土吸附U(Ⅵ)的影响^[54]

Figure 19. Effects of ionic strength on adsorption of U(Ⅵ) ions by GMZ-Na bentonite^[54]

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图 20 阴阳离子类型对GMZ-Na基膨润土吸附U(Ⅵ)的影响^[54]

Figure 20. Effects of cationic and anion species on adsorption of U(Ⅵ) by GMZ-Na bentonite^[54]

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图 21 背景离子类型对U(Ⅵ)吸附分配系数的影响^[60]

Figure 21. Effects of ion species on equilibrium constants of U(Ⅵ) ^[60]

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表 1 Na基膨润土表面活性位点的反应机制^[51]

Table 1 Reactions of active sites on Na-bentonite^[51]

表面活性位点反应	双层模型参数(lgK)	非静电模型参数(lgK)
$\equiv X{\text{Na}} \rightleftharpoons \equiv {X^ - } + {\text{N}}{{\text{a}}^ + }$	-1.58	-1.58
$\equiv X{\text{Na}} + {{\text{H}}^ + }f \equiv XH + {\text{N}}{{\text{a}}^ + }$	1.50	2.10
$\equiv {\text{AlOH}} + {{\text{H}}^ + }f \equiv {\text{AlOH}}_{\text{2}}^{\text{ + }}$	6.15	5.83
$\equiv {\text{AlOH}} + {\text{O}}{{\text{H}}^ - }f \equiv {\text{AlO + H}}_{\text{2}}^{}{\text{O}}$	-9.27	-7.02
$\equiv {\text{SiOH}} + {\text{O}}{{\text{H}}^ - }f \equiv {\text{Si}}{{\text{O}}^ - }{\text{ + H}}_{\text{2}}^{}{\text{O}}$	-9.06	-8.75

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表 2 GMZ-Na基膨润土表面活性位点的分布密度^[50]

Table 2 Distribution density of active sites on surface of GMZ-Na bentonite ^[50]

活性位点类型	密度
蒙脱石层间阳离子交换位点，（ $\equiv {\rm X^ - }$ ）	1.35×10^-5 mol/m², (66.5±7 cmol/kg)
铝氧八面体边缘羟基位点，（ $\rm \equiv AlOH$ ）	9.39×10^-7 mol/m², (4.61 cmol/kg)
硅氧四面体边缘羟基位点，（ $\rm \equiv SiOH$ ）	1.88×10^-6 mol/m², (9.23 cmol/kg)

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